我所實現控制分子篩表面傳質阻力調控甲醇制烯烴反應

  近日,我所甲醇制烯烴國家工程實驗室葉茂研究員、李華副研究員、劉中民院士團隊在分子篩表面傳質研究中取得新進展,通過控制SAPO-34分子篩的表面阻力,實現了對甲醇制烯烴(MTO)反應的催化壽命以及低碳烯烴選擇性的調控。

  分子篩因其優異的擇形選擇性而被廣泛應用于多相催化與氣體分離等領域。近期研究表明,分子篩晶體內部擴散阻力和表面阻力是客體分子傳質阻力的兩個重要來源。目前,分子篩的傳質研究往往聚焦于晶體內部的自擴散,而客體分子的表面擴散行為卻常被忽視。表面阻力與晶體表面特征相關,很多過程中客體分子表面阻力被認為是分子篩傳質的主導因素。但是,定量描述分子篩表面傳質阻力對催化反應的影響,以及通過直接控制表面阻力來調控分子篩催化性能仍是催化反應工程研究的一個重要挑戰。

  該團隊利用化學液相沉積法與酸蝕技術修飾了SAPO-34分子篩的晶體外表面。根據前期所提出的表面滲透率公式,該團隊直接測定了修飾前后的分子篩的表面滲透率,定量得到了分子篩的表面傳質阻力。與此同時,采用該方法修飾分子篩外表面過程中,分子篩形貌、內部孔道結構、酸性質與晶內擴散性質幾乎不變。研究發現,控制相關客體分子在分子篩晶體上的表面傳質能力,降低其表面阻力,有助于加快客體分子進出分子篩晶體,最終實現延長分子篩壽命,提高低碳烯烴選擇性。

  本工作通過定量改變表面阻力來控制MTO催化反應的性能,一方面揭示了表面阻力在分子篩催化中具有十分重要的作用,另一方面展示了控制反應和擴散這一對介尺度作用機制可直接調控分子篩催化反應性能的新思路。該工作得到了兩個審稿人的高度認可,分別被評價為“Highly important”和“Very important”。

  相關研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述研究工作得到國家自然科學基金“多相反應過程中的介尺度機制及調控”重大研究計劃集成項目的資助。(文/圖 彭詩超、李華)

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