我所提出調控異戊二烯硅氫化反應選擇性的新策略

  近日,我所仿生催化合成創新特區研究組(02T4組)陳慶安研究員團隊在調控異戊二烯硅氫化選擇性方面取得新進展,發展了一種“配體調控”策略,可以得到兩種區域選擇性。

  異戊二烯是常見的工業化學品,其硅氫化反應可以快速制備高價值的有機硅化合物。但由于異戊二烯的四個碳原子在電性上差別很小,使得硅氫化區域選擇性控制困難。因此,亟待發展一種普適的策略,實現精準調控異戊二烯硅氫化的區域選擇性。

  陳慶安團隊一直致力于異戊二烯的區域選擇性調控(Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 5438;Chem. Sci. 2019, 10, 9560;Chin. J. Catal. 2020, 41, 1401)。該團隊在前期“金屬—氫”調控的基礎上,最近又發展了一種新穎的“配體調控”策略:以廉價二價鐵為活性催化劑中心,圍繞調控其配位環境為核心思想,分別設計了三齒和雙齒吡啶亞胺類配體。他們發現,三齒配體可以促進硅氫化反應在異戊二烯的3,4位進行,得到高烯丙基硅化合物;而雙齒配體則使得區域選擇性變為4,1-加成,得到烯丙基硅化合物。該工作對于通過調控金屬配位環境來改變選擇性有很好的借鑒作用。

  相關研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述工作得到國家自然科學基金和興遼英才計劃的資助。(文/圖 鄶長勝)

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