我所實現串聯催化二氧化碳電化學還原制甲烷

  近日,我所催化基礎國家重點實驗室汪國雄研究員與包信和院士團隊在二氧化碳電催化還原研究方面取得新進展。該團隊實現了非銅基催化劑上串聯催化二氧化碳電化學還原制甲烷,為二氧化碳電催化還原制碳氫化合物提供了新策略。

  利用可再生清潔電能將二氧化碳和水電化學轉化為燃料和化學品,是一種能同時實現碳循環利用和可再生能源存儲的有效途徑。將二氧化碳直接電化學轉化為碳氫化合物涉及到多電子還原反應過程,存在轉化路徑復雜、選擇性難以調控等科學問題。目前研究主要集中在銅基催化劑,但銅基催化劑中一價銅活性中心易在反應條件下被還原而失活。非銅催化劑僅有少量報道,發展非銅催化劑電催化還原二氧化碳制碳氫化合物是一個值得探索的研究課題。

  本工作中,研究人員報道了一種酞菁鈷(CoPc)和鋅—氮—碳(Zn-N-C)串聯催化劑,能有效地將二氧化碳電化學還原為甲烷。與單獨酞菁鈷或鋅—氮—碳相比,這種串聯催化劑的甲烷和一氧化碳的生成速率比提高了100倍以上。密度泛函理論計算和對照實驗結果表明,二氧化碳首先在酞菁鈷上還原為一氧化碳,然后一氧化碳擴散到鋅—氮—碳上進一步轉化為甲烷。這種串聯催化策略將二氧化碳轉化制備甲烷的過程分解為在兩種活性位點上進行的串聯電催化反應,在該串聯催化體系中,酞菁鈷通過提供一氧化碳使鋅—氮位點中鄰位氮上的吸附氫得以保留,從而提高了甲烷的生成速率。

  相關工作發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中科院青年創新促進會等項目的資助。(文/圖 林龍、劉天夫)

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