我所通過雙單原子亞納米反應器實現高效電化學固氮

  近日,我所微納米反應器與反應工程學研究組(05T7組)劉健研究員團隊與天津大學梁驥教授團隊、澳大利亞斯威本科技大學孫成華教授團隊合作,通過亞納米空間限域策略,開發了Fe-Cu雙單原子亞納米反應器,用于電催化N2還原反應,實現了NH3高效率合成,為電催化固氮提供了新思路。

  單原子催化劑由于能最大限度地利用活性物質,在電催化領域具有廣闊的應用前景。目前,精準控制原子級活性位點以滿足特定反應仍然是單原子催化劑的瓶頸。

  本工作中,科研人員提出了一種亞納米空間限域策略,即利用石墨化氮化碳具有的獨特微環境的規則表面空穴,精確限域Fe-Cu單原子并調控其幾何構型,構建“亞納米反應器”。研究發現,在高度限域的亞納米反應器中,Fe-Cu催化活性中心與反應物具有更強的相互作用,并且極狹窄的限域空間所具有的獨特微環境還形成了顯著的協同效應,這對于以氮還原反應為代表的多步驟電催化過程非常有利。此外,科研人員結合第一性原理模擬發現,這種協同效應來源于獨特的Fe-Cu配位,有效地改變了N2的吸收,改善了電子轉移,并為氮還原反應提供了額外的氧化還原電子對。該工作為在亞納米尺度上操縱催化劑活性中心提供新策略,也為亞納米尺度上具有精確空間定位的新型催化劑的設計提供了思路。

  劉健團隊長期致力于深入研究微/納米反應器中的催化基礎理論,實現活性組分在納米反應器中的精準定位。該團隊構建的蛋黃-蛋殼型Pd&[email protected],[email protected],[email protected]亞微米反應器,其外殼可以保護催化核心納米顆粒,抑制其團聚,核與殼之間的空隙空間為多相催化反應中反應物的富集提供了獨特的反應環境,從而顯著提升催化劑的活性、選擇性及穩定性(Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1801737; Adv. Sci., 2019, 1900807; Natl. Sci. Rev., 2020, In Press);將金屬納米顆粒區域選擇性地定位在啞鈴的一個隔室中,構建Janus型納米反應器,顯示出優異的界面活性,顯著提高雙相硝基芳烴加氫反應的反應效率(Angew .Chem. Int. Ed., 2017, 56, 8459-8463);將金屬納米顆粒選擇定位在中空球內部和表面,系統研究納米反應器在液相加氫反應中的空間限域效應(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, In Press);提出納米反應器策略合成了負載型超小雙金屬催化劑(Materials Today, 2020, In Press);通過缺陷工程鐵摻雜的策略,開發了鐵摻雜W18O49納米反應器,在低電位下同時實現了高的NH3產率和高法拉第效率(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 7356-7361)。

  上述工作于近日發表在先進材料(Advanced Materials)上。該工作得到國家自然科學基金、中科院潔凈能源創新研究院合作基金等項目的資助。(文/王昕堯 圖/梁驥)

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