我所實現電還原一氧化碳直接制乙烯

  近日,我所催化基礎國家重點實驗室鄧德會研究員團隊成功實現電催化一氧化碳高選擇性直接制備乙烯,該工作為高選擇性、低能耗地通過一氧化碳制備乙烯提供了新思路。

  乙烯是十分重要的工業原料,目前工業上主要采用石腦油高溫裂解(800-900oC)的方法來制備。從化石資源有效利用的角度出發,通過費托合成反應(CO+H2)將一氧化碳轉化生成高附加值制的C2-C4烯烴一直受到研究者的關注。然而,該過程除了需要高溫(200-450oC)、高壓(5-50 bar)等苛刻條件之外,還由于其產物受Anderson-Schulz-Flory分布的限制,C2產物的選擇性往往低于30%,并且產生大量的CO2,造成碳資源的嚴重浪費。因此,急需發展高選擇性、環境友好、條件溫和的乙烯制備方法。

  該團隊在優化銅基催化劑的基礎上,通過調節電極的疏水性來增加CO的擴散速率,有效促進了CO分子在銅基催化劑表面的C-C偶聯過程。通過利用H2O作還原劑,在常溫常壓的溫和條件下實現了CO高選擇性地電催化生成乙烯。CO電催化還原到乙烯的法拉第效率高達52.7%。相比于傳統費托合成,該過程完全沒有CO2的生成,基于CO轉化計算,生成乙烯的選擇性在70%左右,這打破了費托合成中C2產物30%的選擇性限制。同時,該團隊與蘇海燕研究員、張東輝院士等合作,結合DFT理論計算研究了反應活性位和反應過程,對比生成乙烯和乙醇的反應中間體和路徑,發現Cu(100)晶面是最有利于CO電轉化生成乙烯的活性位,這為后續催化劑的設計指明了方向。

  相關研究成果以通訊形式發表于《德國應用化學》上,并被選為熱點文章“Hot Paper”。上述工作得到了國家科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院前沿科學重點研究項目、中科院潔凈能源創新研究院合作基金項目、教育部能源材料化學協同創新中心(2011·iChEM)的資助。(文/圖 陳瑞雪、高鶴華)

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